Шиме Врсалько родился 10-го января 1992-го года. Первые шаги в футболе он делал в "Задаре", но впоследствии перебрался в ряды загребского "Динамо". Профессиональную карьеру Врсалько начал в аренде в "Локомотиве", являющейся фарм-клубом хорватского гранда. Уже в межсезонье Шиме вернулся в расположение динамовцев и стал регулярно получать игровую практику. В августе 2010-го года купить хорватского защитника пытался "Марсель", но предложение провансальцев было отклонено. Врсалько оставался в "Динамо" и смог завоевать четыре чемпионских титула кряду.

В 2013-м Врсалько перебрался в топ-чемпионат, подписав контракт с "Дженоа". Спустя год хорват перешёл в "Сассуоло", где стал ключевым игроком оборонительной линии. Качественная игра Шиме помогла скромному клубу занять шестое место в Серии А и выйти в Лигу Европы. В 2016-м Врсалько сделал существенный шаг вперёд и стал футболистом "Атлетико".

Дебютный матч за сборную Хорватии Врсалько провёл в феврале 2011-го года, когда "клетчатые" обыграли Чехию. Из-за травмы Иво Иличевича Шиме попал в заявку национальной команды на Евро-2012, но весь турнир просидел в запасе. На чемпионате мира-2014 и Евро-2016 Врсалько выходил на поле в двух поединках на групповой стадии.